Angkor Thom veut littéralement dire « la grande capitale ». Construite sous la supervision du souverain Jayavarman VII à la fin du XII^e siècle, elle est délimitée par un mur d'enceinte de 3 km sur 3 et de 8 m de haut. Cinq portes permettent d'y pénétrer, une à chaque point cardinal et « la porte de la victoire », au nord-est. Si celle-ci était réservée aux grandes parades militaires, le circuit touristique aujourd'hui préfère entrer dans Angkor Thom par celle du sud, la mieux préservée. Sur chacune des portes trônent quatre visages massifs dont on ne sait pas très bien s'il s'agit d'une représentation du Bouddha, du roi lui-même, ou peut-être encore des gardiens des points cardinaux. A l'entrée des portes, des ponts en pierre enjambent les douves sur lesquels sont représentés un épisode du mythe du « barattage de la mer de lait » : les Devas, divinités du panthéon hindou, ont perdu leur immortalité ; pour la recouvrir, ils décident donc de s'allier avec les Asuras (démons) pour créer l'amrita, le nectar d'immortalité. Pour ce faire, ils doivent mettre en rotation le mont Mandara, ce qui fera tourner la mer de lait et produira l'élixir de la vie éternelle. Les Devas, avec l'aide de Vishnu et Shiva, s'emparent alors de l'amrita, aux dépends des Asuras. De chaque côté du pont, on peut encore voir des géants tirer un serpent comme lors de cet épisode. Malheureusement, beaucoup de vols et de pillages ont eu lieu, et seul celui de la porte sud est encore en bon état.
Une fois à l'intérieur des murs d'Angkor Thom, on découvre les vestiges de la plus grande ville du Moyen Âge ; outre le palais royal et de magnifiques temples, dont celui du Bayon, construit au centre de la cité, on peut admirer l'ingéniosité des architectes khmers. Les multiples canaux d'irrigation et l'inclinaison naturelle du site permettaient une remarquable circulation de l'eau, pour irriguer les nombreuses rizières nourrissant les centaines de milliers de personnes qui y vivaient. Comme la majorité des habitations étaient en bois, il ne reste que les constructions en pierre ; outre le Bayon, il faudra voir le Baphuon, les Phiméanakas, le Preah Palilay, le Tep Pranam, le Preah Pitu, les Kléang nord et sud, ainsi que les terrasses du Roi lépreux et des Eléphants. La plupart sont des incontournables de la visite d'Angkor et beaucoup sont pris d'assaut par les touristes dès le lever du soleil. Il faudra donc alterner entre sites préservés de l'agitation et ceux qui accueillent les milliers de curieux venus du monde entier admirer ce joyau de la civilisation khmère.